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根據(jù)以上討論，四種活性炭催化劑均可提高反滲透濃縮液中有機物的去除率。特別地，負載鈰的活性炭催化的臭氧化顯示出比O 3/H 2 O 2工藝和其他催化臭氧化工藝更高的有機化合物降解速率。因此，探索負載鈰的活性炭催化臭氧氧化的機理具有重要意義。根據(jù)圖2中的數(shù)據(jù)，以研究·OH在催化臭氧化反應中的貢獻率。在活性炭上的吸附動力學較慢，但與·OH的反應常數(shù)高。負載鈰的活性炭在臭氧氧化中可以很好的去除有機物，這主要是由于其各種去除機理，包括吸附，臭氧氧化和自由基氧化。吸附和臭氧化都是選擇性的。一些有機物在活性炭上緩慢吸附，因此非選擇性的羥基自由基氧化對于通過負載鈰的活性炭催化的臭氧氧化作用從水中去除難處理的有機化合物起著重要的作用。催化臭氧化系統(tǒng)中生成·OH的可能機理如圖3所示。通過這種機制，不僅可以通過表面官能團而且可以通過負載在活性炭上的鈰來刺激·OH的生成。由表面基團的自由基激發(fā)依靠其堿度和給電子效應。對于負載在活性炭上的鈰，氧化鈰表面的氧空位是催化活性位。? 3可以具有氧空位或直接用H反應2 ?將其吸附在氧空位，以產(chǎn)生HO 3·，·O2 2-，HO 2·等自由基。這些自由基可以通過一系列鏈反應轉化為·OH。在自由基生成過程中，氧空位周圍的Ce 3+會失去電子，并被氧化為Ce 4+，這可能導致催化活性降低。因此，富電子結構(例如石墨烯層，-NO 2和吡喃酮)與氧化鈰之間可能發(fā)生電子轉移過程，從而導致Ce 4+的還原和催化活性的更新。這種協(xié)同效應可能是在負載鈰的活性炭表面快速連續(xù)產(chǎn)生·OH的關鍵。
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